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复旦大学环境系在催化控制技术领域取得新突破

来源:复旦大学新闻文化网    发布时间:2014-03-24 11:13:01


  新闻中心讯 去年冬天以来,全国出现了大范围雾霾天气,覆盖超过七分之一的国土面积,空气污染问题再次引发广泛关注,从源头上控制大气污染物的排放成为国内外科学家治霾的共识。其中,以催化剂为核心的催化控制技术则成为研究的重中之重。



  近日,复旦大学环境科学与工程系唐幸福副教授环境催化课题组的胡萍萍和黄志伟等人,在单原子银催化剂的基础上,成功地解析了金属-载体相互作用的本质,构建了金属单原子活性位的电子态结构和催化活性之间的构效关系,从原子电子态深层次地解决了一些关键的环境催化问题,在催化控制技术领域取得了较有意义的新突破。据悉,该项研究成果近期已作为内封面文章在国际知名学术杂志Angew. Chem. Int. Ed.(德国《应用化学》,影响因子13.734)上在线发表。
  众所周知,挥发性有机物(VOCs)不仅对人体健康造成威胁,而且是大气二次污染物可吸入微细粒子(PM2.5)和臭氧(O3)形成的重要前体物。近年来,我国挥发性有机物排放量持续增加,大气中的PM2.5和O3浓度居高不下,由此引发的空气污染对生态环境和人体健康造成了巨大危害。





  为了减少灰霾天气的发生,改善区域空气质量,必须从源头上控制作为PM2.5等大气二次污染物的前体物挥发性有机物的排放。在众多的挥发性有机物排放控制技术中,高效环保无副作用的催化控制技术得到了大家的广泛关注,而催化剂作为催化控制技术的核心,更是成为了研究的重中之重。
  作为非均相催化领域的一个重大研究课题,强金属-载体相互作用(Strong-Metal-Support Interactions, SMSI)自1978年被Tauser等人提出之后,众多的科学家都为揭示SMSI的本质付出了巨大的努力。但金属颗粒的量子化纳米尺寸效应和几何结构敏感的电子效应,使得纳米颗粒不同表面原子的电子态分布不均,多年来人们只能统计地、表观地对SMSI进行认识和理解。解决这一难题的关键是合成具有均一的、电子态可控的单活性位催化剂。
  复旦大学环境科学与工程系唐幸福课题组在2012年突破传统思维,选用合适的催化剂载体,采用“反Ostwald合成法”,在温和的条件下实现银颗粒→银团簇→银单原子的变化过程,研制出了单原子银催化剂,其不仅能够高效地催化甲醛氧化反应,同时有效地消除了金属颗粒的纳米效应和几何结构效应,为研究本征金属-载体相互作用(Intrinsic Metal-Support Interactions, IMSI)创造了极佳的条件。
  在此基础上,唐幸福带领他的团队与国内外的实验室建立合作,继续深入挖掘,采用多种先进测试手段,最终构建出金属单原子活性位的电子态结构和催化活性之间的构效关系,揭示了IMSI的本质,也从原子电子态层面解决了一些关键的环境催化问题。
  唐幸福课题组所研制的单原子银催化剂用于低温高效去除甲醛,相较于传统去除甲醛的方法,具有不可比拟的优势。此项成果对于挥发性有机物的源头治理产生了积极影响。因此,基于单原子银催化剂所揭示的IMSI本质,不仅仅对环境催化领域有着较大的科学理论价值,同时也对以原子经济型环保催化剂为代表的催化控制技术的完善与发展具有一定的实际指导意义。
  Angew. Chem. Int. Ed.杂志的高级审稿专家对此项成果给予了较高的评价,他们认为:该项研究成果非常重要,一个重要贡献是从实验上解决了金属-载体相互作用的本质这一艰巨的科学难题,并决定作为内封面文章亮点发表。

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